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Depois de obter o status 00 e uma licença para matar, o agente secreto James Bond parte em sua primeira missão como 007. Bond precisa derrotar um banqueiro privado que financia terroristas em um jogo de pôquer de alto risco no Casino Royale, Montenegro.
A 1ª missão de James Bond (Daniel Craig) como agente 007 o leva a Madagascar. Sua tarefa é espionar o terrorista Mollaka (Sebastien Foucan), mas nem tudo sai como o planejado. Bond decide ir por conta própria atrás do restante da célula terrorista, o que o leva às Bahamas.
Lá ele conhece Alex Dimitrios (Simon Abkarian) e sua namorada Solange (Caterina Murino). Alex está envolvido com Le Chiffre (Mads Mikkelsen), o banqueiro de organizações terroristas espalhadas pelo planeta, que pretende conseguir dinheiro em um jogo de pôquer milionário em Montenegro, no Cassino Royale.
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O MI6 envia Bond para jogar contra Le Chiffre, sabendo que caso Le Chiffre perca a partida isto desmontará sua organização. Mas para esta tarefa o agente 007 terá a companhia da sedutora Vesper Lynd (Eva Green), enviada por M (Judi Dench) para acompanhá-lo na missão.
Após receber licença para matar, James Bond embarca em sua primeira missão. O agente secreto participa de um jogo de pôquer de alto escalão para prejudicar os negócios de Le Chiffre, homem que financia grupos terroristas.